水系锌离子电池具备良好的安全性以及相对低廉的制造成本，在大规模电化学储能应用中前景广阔。氧化钒，作为锌离子电池正极材料，具备高比容量特性（通常 >300 mAh g-1），被广泛应用于电池研究中。然而，电极材料中锌离子输运动力学缓慢、材料构效关系、储能机制尚不明确，制约了钒基锌离子电池的广泛应用。
近日，东北大学宋禹副教授、刘晓霞教授和燕山大学王静教授合作，采用电化学方法构建了无定型 - 结晶氧化钒异质结构电极，材料中丰富的无定型 - 结晶异质界面可实现快速电荷传递，构建高性能水系锌离子电池。
采用电化学循环伏安方法在碳电极表面沉积氧化钒纳米带材料，其结晶度低。借助高分辨透射电子显微手段，作者发现电极材料内部存在大量无定型与纳米结晶区域，形成丰富的无定型 - 结晶异质界面网络。这与纯结晶态氧化钒具有显著区别。这种新颖的异质界面网络，可实现高效电荷传递，加速电子、离子在电极表面的电荷转移及电极内部的输运。因此，无定型 - 结晶异质结构氧化钒材料表现出优异的电化学性能，例如高质量 / 面积比容量（516 mAh g-1，~5 mAh cm-2），良好的循环稳定性，以及良好的低温适用性。
DFT 理论计算及分子动力学模拟显示，无定型 - 结晶异质结构的 V - O 配位环境与纯无定型或结晶态材料不同。界面处电荷分布不均，形成局域电场，可能加速界面处电荷传递。此外，由于界面处原子重拍，异质结构电极表面具有更多的端基氧，利于 Zn2+/H+ 离子的吸附。比之纯相样品，异质界面模型的离子迁移能垒更低，这表明 Zn2+/H+ 在无定型 - 结晶界面处具备更快的传质动力学。
综上，无定型 - 结晶氧化钒异质结构电极具有优异的 Zn2+ 存储性能，为制备高性能水系锌离子电池提供新机遇。此外，本工作揭示了低结晶度材料电化学性能提升机制，为制备其他高性能电化学器件提供了新思路。
日期：2023 年 03 月 来源：WileyChem
